抗日戰爭全面爆發后，國民政府以韓復榘的第三路軍為主力成立了第三集團軍，任命韓復榘為總司令。1938年初，韓復榘被國民政府軍事委員會下令處決，1月13日，任命于學忠兼任第三集團軍總司令，原韓復榘部下孫桐萱晉升為副總司令，但因于學忠的51軍在蚌埠有戰斗任務需要指揮而第三集團軍的作戰區在曹縣，于學忠兩地指揮戰斗分身乏術，經請示上級將孫桐萱升為第三集團軍總司令，轄孫桐萱為軍長的第12軍、谷良民為軍長的第56軍和曹福林為軍長的第55軍。自此，孫桐萱肩負起領導第三集團軍抗戰的使命。

　　九個連戰士全體壯烈殉國

　　徐州會戰前夕，第三集團軍歸第五戰區李宗仁領導，孫桐萱率第20師、第22師、第81師防守金鄉、曹縣以北黃河沿線；曹福林率第29師、第74師赴滕縣以北作戰，曹師第87旅（旅長榮光興）旅部調臺兒莊附近，命吳化文率第4師襲擊濟南。

　　1938年1月，沿著津浦鐵路南下的日軍磯谷師團受到孫桐萱部隊的頑強阻擊，進攻勢頭銳減。2月10日，第三集團軍奉命收復濟寧并牽制日軍南進，孫桐萱先命一部分部隊向汶上攻擊并向濟寧側擊，再聯絡谷良民率部由定陶縣大長溝渡過運河，迂回向濟寧北門進攻；曹福林率部由金鄉渡過運河，向濟寧南關進攻，協同收復全城。

　　此舉意在對日軍在臺兒莊作戰部隊右翼產生威脅，繼而切斷津浦鐵路。同時，孫桐萱任軍長的12軍第81師由方河鎮渡過運河，向汶上攻擊，并向濟寧側翼展開攻勢。當時，據守濟寧的是日軍第10師團第8旅團第39聯隊1400人，大部分集中在濟寧南關，只有500人駐城里。

　　2月12日22時，谷良民部的兩個團向濟寧北門發起進攻，另一團則布防在二十里鋪打援。登梯攀城的官兵不懼敵人的猛烈射擊，雖遭受慘重傷亡也猛攻不止，至14日，在山炮的掩護下終于從濟寧西北城墻取得突破，九個連沖入城內，和日軍展開巷戰，一度占領全城。

　　15日，日軍協同火炮、戰車前來增援，同時分兵一部，直驅大長溝切斷第三集團軍各部后路。第三集團軍入城部隊在彈藥供給不濟的情況下與敵肉搏至夜，九個連的戰士全體壯烈殉國。

　　在濟寧西南城策應的第三集團軍曹福林部也曾一度攻入火車站，但也無力扭轉戰局；12軍81師于13日夜一度攻入汶上北關，與敵肉搏4晝夜，傷亡2000余人，無力分兵側擊濟寧，谷良民部終因腹背受敵傷亡慘重不得不撤出戰斗至南旺鎮至水流店一線設防，12軍第81師奉命撤回方河鎮延運河設防。

　　夜襲敵人機場

　　孫桐萱、曹福林等率軍在微山湖西嘉祥一帶對日軍持續中展開消耗作戰，有力打擊了敵人入侵魯西的企圖，國民政府軍事委員會曾致電加冕。至1938年3月23日臺兒莊戰役打響，第三集團軍在濟寧、夏鎮、滕縣一線側擊日軍。

　　當時，對第三集團軍威脅最大的是日軍飛機的狂轟濫炸。第五戰區司令長官李宗仁命令孫桐萱設法打擊敵人軍用機場。孫桐萱當即命令第12軍20師挑選勁旅組成敢死隊，于3月27日夜摸到大汶口機場附近，趁敵人不備，攻入機場，燒毀了油庫彈藥庫摧毀了敵機多架，使敵人一時之間失去了空中優勢，其空軍無法南下增援臺兒莊。對臺兒莊大捷起了重大作用。

　　安境、保民

　　1938年夏，第三集團軍調歸第九戰區指揮管轄，在江西參加武漢會戰。孫桐萱雖然是集團軍司令，但實際上僅轄第12軍。武漢會戰后，第三集團軍在江西休整至10月下旬便奉命北上前往鄭州，擔任花園口至周家口以北黃河防務。孫桐萱將集團軍總部設在鄭州市的隴�；▓@，期間，他帶領第三集團軍的將士為滯留在鄭州附近的大批難民興辦被服廠，招收工人，以圖解決難民的生活問題。當孫桐萱發現全國性的高校西遷潮導致滯留在其轄區內的流亡青年和第三集團軍隨軍子弟的教育成了問題時，立即創辦了蔭亭中學，使軍人子弟和普通民眾可以繼續學習文化課和軍事知識，所有的費用均由軍中支付。在農忙時節，孫桐萱帶領部隊到農村幫助播種、收獲，并設置了軍警維持治安。由此，第三集團軍在轄區內和民眾形成了良好的關系。

　　為了加強河防，第三集團軍還定期輪流派出一個團的兵力到河東的蔚氏、杞縣、太康等地積極開展游擊戰，既打擊了敵人，又讓部隊在實戰中得到了鍛煉。在1939年孫桐萱兼任豫皖邊區游擊總指揮時，81師師長賀粹之率部在太康、睢縣、民權一帶打游擊戰，每戰勝利，屢受嘉獎，獲得年總評全國正規軍的游擊戰第一名。

　　兩次奇襲開封

　　在鄭州把守河防期間，孫桐萱率第三集團軍曾兩次奇襲開封，每次都攻入城內，打擊了日本侵略者。

　　據孫桐萱秘書宋一萍回憶：第一次奇襲發生在1939年的秋天，第三集團軍臨時組成突擊隊趁夜攻入開封城內，占據鼓柚。在殲滅敵人有生力量后，第三集團軍的將士趁敵人混亂之際，悄然撤退回到黃河西岸。

　　第二次奇襲開封發生在1940年4月，孫桐萱命第三集團軍組成以周遵時為作戰指揮部指揮官，率約1.2萬人渡河直搗開封，給敵人以很大打擊。

　　消息傳出后，引發全國轟動，外國通訊社稱此舉為對日軍已占重要城市的一次有效攻擊。

　　鄭州血戰

　　1941年9月，日軍進行第二次長沙會戰，為牽制中國軍隊的豫中力量，日軍調集36師團、35師團及由平漢路北段抽調110師團配備騎兵、化學兵、飛機百余架、坦克70輛及大批重炮在中牟、京水等處集中。10月2日凌晨3時，日軍機械化部隊約5萬人在炮火的掩護下欲強渡黃河，孫桐萱命第三集團軍河防部隊死守。兩軍激戰，20分鐘內一個連的守衛部隊全連陣亡。孫桐萱命集中火力攻擊渡河日軍，雙方戰斗膠著陷入白熱化。當得知在日軍化學武器的攻擊下部隊后退時，孫桐萱將總部預備部隊和直屬部隊調上火線。

　　天亮后，日軍大批飛機對鄭州市區連番轟炸，不停掃射第三集團軍陣地。3日拂曉，日軍在猛烈炮火和飛機的掩護下全力進攻，迫使第三集團軍不斷轉移陣地，第81師在賈魯河新堤一帶的戰斗尤為激烈。所部一營長腸子被彈片帶出，仍然帶傷與連長奪回敵機槍一挺，斃敵二三人，最后在戰場上殉國。孫桐萱親臨前線督戰，決定暫時放棄鄭州城，引敵人進入嵩山山麓，以游擊戰和運動戰的方式以逸待勞誘敵深入。此后20多天，第三集團軍在堅守陣地殺傷日軍有生力量同時，不斷派部隊襲擊鄭州日軍部隊。31日黃昏，當面敵火力漸弱，似有退卻模樣。10月31日至11月1日夜間，第三集團軍全線發動反擊，日軍潰退，第20師60團當夜收復鄭州。

　　和中共保持往來

　　1943年1月，原西北軍中長期從事地下黨工作的老共產黨員劉貫一又在第三集團軍中發展共產黨員，孫桐萱默許中共地下黨在部隊中存在；另外他曾支援同在豫皖邊區的新四軍5000塊錢，為此被蔣介石扣押，第三集團軍番號被撤銷，其基本部隊第12軍被湯恩伯收編。后來，蔣介石由于并沒有抓住孫“投敵”的真憑實據，最后提出給孫“調動工作”。不久，國民黨軍事委員會派人給孫送來一紙中將軍事參議的委任狀。1945年日本投降后，孫桐萱拒絕了國民黨的“挽留”，辦理退役手續，回到北平居住。中華人民共和國成立后，孫桐萱成為全國政協委員。

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